继薛其坤院士后，量子反常霍尔效应再迎突破?清华团队《Nature》揭秘“自旋翻转”魔法!
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来源：光子盒
继2013年清华大学薛其坤院士领衔团队在量子反常霍尔效应研究中取得重大突破后，清华团队再次取得新成果，发现反铁磁量子反常霍尔效应新现象！
2013年，清华大学薛其坤院士领衔，清华大学、中科院物理所和斯坦福大学的研究人员联合组成的团队在量子反常霍尔效应研究中取得重大突破，从实验上首次观测到量子反常霍尔效应，在美国物理学家霍尔于1880年发现反常霍尔效应133年后终于实现了反常霍尔效应的量子化。
这是我国科学家从实验上独立观测到的一个重要物理现象，也是世界基础研究领域的一项重要科学发现。该成果于北京时间3月15日凌晨（美国东部时间3月14日下午）在《科学》杂志在线发表。《科学》杂志的三位匿名审稿人对该项成果都给予了高度评价。
这篇文章的共同第一作者为清华大学物理系的博士生常翠祖、张金松、冯硝同学和中科院物理所的博士生沈洁同学。该工作是由清华大学物理系薛其坤、王亚愚、陈曦、贾金锋，中科院物理所何珂、马旭村、王立莉、吕力、方忠、戴希以及斯坦福大学张首晟等一起共同攻关完成的。
自那以后，探寻全新的量子反常霍尔系统始终处于凝聚态物理研究的前沿。MnBi2Te4作为首个同时具有二维结构、内禀反铁磁序和能带拓扑性的量子材料，在过去几年引起了广泛关注。尽管在奇数和偶数层MnBi2Te4中已经分别观测到量子反常霍尔效应和轴子绝缘体态，但是该体系材料和器件的质量普遍欠佳，为更加深入的研究带来很多挑战。
图1.（a）MnBi2Te4的晶体结构（b）引入氧化铝薄膜的输运器件构型示意图（c）不同温度下，霍尔电阻和纵向电阻随磁场系统变化的实验数据（d）（e）根据c图绘制的霍尔电阻率及其导数随磁场的彩色图谱，展示了与输运数据对应的丰富自旋构型
在过去五年间，清华大学物理系王亚愚、张金松团队与合作者持续对MnBi2Te4体系进行深入研究，特别是将氧化铝薄膜引入器件制备的微纳加工流程，极大提升了器件质量和可重复性，从而可以在较大的参数空间系统研究反铁磁自旋构型对量子反常霍尔效应的调制。相关研究成果以“反铁磁量子反常霍尔效应下的自旋翻转和自旋转向”（AntiferromagneticquantumanomalousHalleffectunderspinflipsandflops）为题，于4月16日发表在《自然》（Nature）期刊。王亚愚、张金松和刘畅为论文的通讯作者，清华大学物理系博士生连梓臣和科研助理王永超为论文共同第一作者。
该研究得到国家自然科学基金委科学中心项目、国家重点研发计划、合肥实验室项目、新基石研究员项目、北京市科技新星计划以及清华大学物理系公共仪器平台的支持。
研究人员制作了一个由七重层MnBi2Te4组成、一层AlOx封盖层覆盖的器件，这使得研究人员能够在宽参数空间中研究反铁磁量子反常霍尔效应。通过调节门电压和垂直磁场，团队发现了级联的量子相变，可以归因于复杂的自旋构型对边缘态输运的影响。此外，研究发现，不同于铁磁量子反常霍尔态，对于反铁磁量子反常霍尔态，面内磁场会同时增强表面态的矫顽场以及交换能隙。
结合数值模拟，团队提出这些奇特性质所产生的自旋翻转-自旋转向转变是范德瓦尔斯反铁磁体固有的。MnBi2Te4中量子反常霍尔效应的多功能可调谐性为拓扑反铁磁自旋电子学中的潜在应用铺平了道路。
量子反常霍尔（QAH）效应在无外加磁场下实现了一维无耗散手征边缘态输运。在过去的十年中，对表现出具有新型量子化的QAH效应的新材料的追求已经成为一个快速发展的领域。在所研究的各种体系中，只有MnBi2Te4在体反铁磁（AFM）序存在下具有QAH效应，因此可称为AFMQAH态。
图：7-SLMnBi2Te4的晶体结构、器件构型和Vg依赖的输运。
如图1a所示，每个七重层（SL）中的Mn磁矩呈现出层内铁磁序，而AFM序存在于相邻SL之间。如理论所述，SL的不同自旋堆叠序列和各种变磁相将导致根本不同的体带拓扑和边缘态传导。
近年来，在MnBi2Te4中观察到了奇偶层依赖磁性和长期寻找的表面自旋转向（SSF）转变，这引发了对由自旋构型变化调制的新QAH行为的研究。然而，在这一方向上的实验进展有限，主要是由于在获得具有零场量化的高质量器件方面存在技术挑战。已经表明，MnBi2Te4晶体易于产生各种类型的缺陷，并且用于传输器件的纳米制造工艺可能引入进一步的复杂化。
AlOx层如何稳定MnBi2Te4的量子反常霍尔态
研究采用第一性原理计算来研究MnBi2Te4的电子结构和自旋动力学。计算基于维也纳从头算模拟包（VASP），使用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）交换关联泛函，并结合PBE+U方法处理Mn的3d轨道，其中U取值为4eV。
在计算中，采用350eV的平面波能量截断和30×30×1的Monkhorst-Packk点网格来计算垂直磁各向异性（PMA）能量。所有计算均包括自旋轨道耦合和DFT-D3范德华力修正。通过第一性原理计算，研究了MnBi2Te4表面覆盖AlOx层后的PMA增强现象。
计算结果表明，AlOx层的存在主要通过空穴掺杂和Te原子的强自旋轨道耦合来增强表面PMA。这种增强的PMA对于稳定表面垂直磁化方向、提高量子反常霍尔效应的性能具有重要作用。
图：在Vg=30V时的输运性质与T的关系以及在不同μ0Hz时的热激活能隙拟合。
此外，计算还揭示了MnBi2Te4中不同自旋堆叠序列和亚铁磁相之间的相互作用对体带拓扑和边缘态输运的影响。通过模拟非共线亚铁磁态的能带结构，可以更好地理解实验中观察到的量子反常霍尔效应的丰富变化。
例如，在不同磁场下，MnBi2Te4的自旋构型会发生变化，从而导致表面态的能隙大小发生变化，进而影响量子反常霍尔效应的输运性质。计算结果为实验中观察到的量子相变提供了理论支持，并为进一步探索MnBi2Te4中的新拓扑现象提供了指导。
AlOx改性MnBi2Te4器件的原子层剥离与输运验证
该研究的实验方案主要包括高质量MnBi2Te4单晶的生长、基于7层MnBi2Te4的器件制备以及在极低温和强磁场条件下的输运测量。
晶体生长
MnBi2Te4单晶采用固态反应法生长。首先，将Mn和Te按1:1比例混合，研磨后置于石英安瓿中，真空密封后加热至900℃保持72小时，形成MnTe。同时，将Bi和Te按2:3比例混合，研磨后置于石英安瓿中，真空密封后加热至800℃保持6小时，然后缓慢降温至582℃保持4天，形成Bi₂Te₃。
最后，将MnTe、Bi₂Te₃和Te按1:1:0.2摩尔比混合，研磨后置于石英安瓿中，真空密封后加热至900℃保持1小时，然后缓慢降温至700℃保持1小时，再以0.5℃/min的速率降温至585℃保持12天，最后淬火得到毫米级MnBi2Te4晶体。
图：面内磁场增强了磁滞现象。
器件制备
采用Scotch胶带法将MnBi2Te4薄片剥离到带有285nmSiO₂的Si衬底上，经空气等离子体清洗3分钟后，通过热蒸发在薄片上沉积3nm厚的铝层，随后在沉积腔内通入氧气，保持2×10⁻²Pa压力5分钟，使铝氧化形成AlOx层。
接着，用针去除薄片周围的厚层区域，旋涂一层PMMA抗蚀剂，60℃烘焙7分钟后，利用标准电子束光刻技术制备电极，通过Ar离子铣削去除样品顶部的氧化铝，最后在热蒸发器中沉积Cr/Au（3/50nm）金属电极，用丙酮去除光刻胶薄膜。整个制备过程在充满Ar的手套箱中进行，O₂和H₂O含量均低于0.1ppm。
图：面内磁场对QAH效应的增强
输运测量
输运测量在稀释制冷机中进行，配备矢量磁体，可提供高达9T的垂直磁场和高达3T的水平磁场。测量中，使用Keithley6221电流源提供10nA的激励电流，频率为4.56Hz。纵向电阻和霍尔电阻采用标准锁相技术，通过NF5650和NF5645测量。背栅电压由Keithley2400电压源提供。
动态量子相变揭秘：MnBi2Te4自旋翻转驱动的反常霍尔效应”魔法”
这项研究通过实验观察到在7层MnBi2Te4器件中，量子反常霍尔效应表现出丰富的量子相变现象。在零垂直磁场下，器件在电荷中性点（CNP）附近展现出量子反常霍尔效应，其霍尔电阻接近量子化值0.981h/e²，纵向电阻降至0.011h/e²。
随着垂直磁场的增加，量子反常霍尔区域在约2.2T时突然扩大，尤其是在空穴掺杂侧（Vg<30V），这是之前未被探索的区域。当磁场增加到约3.8T时，量子反常霍尔区域突然缩小，之后随着磁场的进一步增加又逐渐扩大。
实验还发现，与常规铁磁量子反常霍尔效应不同，MnBi2Te4中的量子反常霍尔效应对外加磁场表现出独特的响应。在低温度下，随着外加磁场的增加，霍尔电阻的量子化平台出现多次跳跃和恢复现象，这与自旋翻转密切相关。
例如，在约2.2T时，霍尔电阻突然跳跃并恢复到-h/e²平台，同时纵向电阻从有限值降至几乎为零。这一现象表明，在该磁场下，MnBi2Te4的自旋构型发生了显著变化，导致表面态能隙的增大，从而增强了量子反常霍尔效应。
此外，团队还研究了平面内磁场对量子反常霍尔效应的影响。实验结果表明，面内磁场可以增强器件的矫顽场和表面态的交换能隙，这与铁磁量子反常霍尔效应中平面内磁场的作用相反。通过数值模拟，研究者们提出这种独特现象源于MnBi2Te4中固有的自旋翻转和自旋转向过程。这些发现不仅丰富了我们对量子反常霍尔效应的理解，还为基于MnBi2Te4的拓扑反铁磁自旋电子学器件的应用提供了新的思路。
参考链接
[1]https ://www.nature.com/articles/s41586-025-08860-z
[2]https ://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/118210.htm
[3]https ://www.phys.tsinghua.edu.cn/info/1100/4226.htm
[4]https ://www.phys.tsinghua.edu.cn/info/1101/4250.htm
[5]https ://www.science.org/doi/10.1126/science.1234414
[6]https ://www.phys.tsinghua.edu.cn/info/1059/4151.htm
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